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技术进展
我国科学家在二氧化碳加氢制甲醇有了新机制
作者:CCIIN 来源:煤化工信息网 浏览次数:1666次 更新时间:2019-11-28

        11月26日,大理大学校长王华教授联合其昆明理工大学团队助手李孔斋教授与美国哥伦比亚大学陈经广教授,在化学类国际顶级综合期刊《Chem》(Cell姊妹刊,2019年影响因子:18.205)上发表了题为“Strong evidence of therole of H2O for affecting methanol selectivity from CO2 hydrogenation overCu-ZnO-ZrO2”的研究论文。

        大理大学校长王华教授、其昆明理工大学团队助手李孔斋教授和哥伦比亚大学陈经广教授为论文共同通讯作者,王华教授博士生王禹皓为论文共同第一作者。其昆明理工大学团队助手高文桂副教授、纳薇副教授和布鲁克海文国家实验室Zhenhua Xie博士也参与了该项研究。大理大学为共同通讯作者单位,论文所有实验工作均在王华教授的实验室完成,这是大理大学首次以共同通讯单位在Chem上报道相关研究成果。

        众所周知,CO2是造成温室效应的重要因素,将CO2转化为大宗化工产品或液态燃料(如甲醇)是最有效的减排方式之一。尽管国际学术界对CO2加氢制甲醇反应进行了大量研究,但对该过程的催化机理仍未有全面认识。水是CO2加氢制甲醇最重要的副产物之一,对CO2转化率和甲醇选择性都至关重要。然而,水在CO2转化机理方面的作用一直处于推测阶段。

        王华教授团队采用原位红外和瞬态同位素示踪实验研究了Cu-ZnO-ZrO2催化剂上CO2加氢制甲醇过程中水的作用机制。研究表明,水与甲氧基的水解反应是甲醇生成的最后一步,而非通常认为的甲氧基继续加氢反应。还发现解离脱附水是与甲氧基反应生成甲醇的活性物种。催化剂的三维有序大孔结构可有效促进水在催化剂颗粒间的扩散速率,从而获得高的甲醇选择性。此外,在反应气中加入少量的水能够提升甲醇收率。

        王华教授团队长期从事冶金节能减排方面的研究,本论文是该课题组在继Nature Communications(Nat. Commun. 2019, 10, Article number:1166)发表CO2资源化论文后的又一重大突破。该项成果得到了包括国家科技支撑计划(2011BAC01B03)和国家自然科学基金(51404122、51304099和51774159)等多项基金资助。

        《Chem》是国际顶级学术刊物Cell的首个化学类姐妹刊,致力于推广化学及其交叉领域的创造性突破,刊发旨在解决全球性挑战的应用和基础研究论文。